《自然通讯》刊发唐江、牛广达基于非铅钙钛矿的X射线成像研究

基米棋牌:武汉光电国家研究中心 浏览次数: 发布时间:2019-05-10 编辑:汪泉

颠峰棋牌(通讯员 冀娴贤)4月30日,《自然通讯》在线发表了武汉光电国家研究中心唐江教授、牛广达副研究员关于非铅钙钛矿X射线成像的研究成果,该论文题为“Heteroepitaxial passivation of Cs2AgBiBr6 wafers with suppressed ionic migration for X-ray imaging”。武汉光电国家研究中心博士后杨波、博士生潘伟程、巫皓迪为共同第一作者,唐江、牛广达为共同通讯作者。


X射线探测器在医学成像、安防安检和产品检测等领域具有广泛应用。基于金属卤素钙钛矿的X射线直接探测可一步将X射线转换为电信号,具有灵敏度高、检测限低、集成度高等优势,受到辐射探测领域广泛关注,其优异的探测性质得益于其X射线衰减系数高、载流子扩散距离长、可低温制备等特点。针对铅基钙钛矿的毒性问题,研究团队于2017年10月发表了基于铯银铋溴(Cs2AgBiBr6)非铅钙钛矿单晶的X射线直接探测研究(Nat. Photon 11, 726, 2017),将铅基钙钛矿CsPbBr3中的铅替换为银和铋,从而避免铅的使用,同时Cs2AgBiBr6 具有比铅基钙钛矿更大的离子迁移激活能,制备出基于单晶的探测器灵敏度达到105 C Gyair -1 cm-2,最低检测限为59.7 nGyair s-1。


为进一步实现基于钙钛矿的X射线成像应用,尚需要解决大面积厚膜制备和离子漂移问题。由于X射线难聚焦(折射率接近1),要求成像探测器面积和目标物体匹配,钙钛矿多晶厚膜是实现大面积制备的有效手段;同时,钙钛矿的离子漂移会造成基线漂移、信号输出不稳定、噪音大等,严重影响后端电路集成和信号处理。


在前期工作基础上,研究人员采用冷等静压技术将非钙钛矿Cs2AgBiBr6多晶粉末压制为特定尺寸的多晶片,满足大面积成像需求(图1a)。同时,BiOBr和Cs2AgBiBr6 {001}晶面的晶格失配率仅为1.6%,外延匹配性高(图1b),且BiOBr可以由BiBr3低温水解生成,有助于外延钝化层的制备。



图1. (a)冷等静压制备Cs2AgBiBr6多晶片示意图;(b)BiOBr和Cs2AgBiBr6外延关系模型;(c)选区电子衍射与外延生长模型;(d)钝化前后离子迁移比较


研究人员将Cs2AgBiBr6晶体研磨成的粉末,利用冷等静压的方法制备出面积可控的多晶厚膜,后续通过350 oC空气退火处理,促进晶界融合。BiOBr的外延钝化层制备是通过在原料中额外添加BiBr3,在后续退火过程中原位生成BiOBr。选区电子衍射证实了BiOBr和Cs2AgBiBr6之间的外延生长关系(图1c)。BiOBr可有效降低Cs2AgBiBr6晶界处的Br-空位缺陷,从而降低由Br-空位引起的离子迁移。理论计算和实验结果均证明了BiOBr外延钝化对于Cs2AgBiBr6晶界的离子迁移抑制作用,钝化后其离子迁移活化能由203 meV增大到360 meV(图1d),与Cs2AgBiBr6单晶体相材料相当(348 meV)。



图2. (a)基于Cs2AgBiBr6多晶片的多像素X射线探测器;(b)器件灵敏度随电压变化(c)刃边法测试得到的调制传递函数(MTF)曲线;(d)成像过程与X射线成像应用


制备的基于Cs2AgBiBr6多晶片的X射线探测器(图2a),其基线漂移速度仅为7.4×10-5 nA cm-1 s-1 V-1,比铅基钙钛矿低两个数量级(1.7×10-3 nA cm-1 s-1 V-1)。器件灵敏度达到250 C Gy air-1 cm–2 @0.5V um-1(图2b)。通过刃边法测试了探测器的调制传递函数(MTF)(图2c),对应20% MTF值时空间分辨率为4.9 线对/毫米,并初步实现了X射线点阵和线阵成像(图2d)。


该工作提供了一种可控制备多晶厚膜的方法,创新性的提出利用异质外延生长钝化晶界从而抑制离子迁移的策略,为解决钙钛矿的离子迁移提供了新思路。未来还需开发与薄膜晶体管阵列的集成技术以实现大面积X射线成像及图像处理的终极目标。


该工作与光电信息学院缪向水教授、薛堪豪教授,生命学院谢庆国教授合作完成,得到了科技部重点研发计划项目(2016YFB0700702,2016YFA0204000)、国家自然科学基金(51761145048)等资助。


文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-019-09968-3

常用链接

白云黄鹤BBS 学工在线 校友之家 新华网 人民网 中国新闻网
中国日报 中青在线 湖北日报 长江日报 楚天都市报

官方微信

官方微博